Environ. Sci. & Technol.｜磁性铁炭复合材料催化过硫酸盐氧化磺胺甲恶唑的非自由基途径：Fe(IV)与表面介导的电子转移 2021-07-05

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2021年6月，曹心德教授课题组的研究成果“Persulfate Oxidation of Sulfamethoxazole by Magnetic Iron-Char Composites via Nonradical Pathways: Fe(IV) Versus SurfaceMediated Electron Transfer”发表于环境领域期刊“Environmental Science & Technology”。

过硫酸盐（PS）氧化技术用于废水处理收到了广泛的关注。铁炭复合材料耦合过硫酸盐体系在去除污染物的过程中，尽管活性自由基物种发挥了重要的作用，然而非自由基的贡献容易被忽视。本研究分别在低温和高温下热解制得两种高效磁性铁炭复合材料，分别记为BCFe-400和BCFe-700。结果表明，两种铁炭复合材料均能够通过非自由基途径活化PS降解磺胺甲恶唑（SMX）。通过甲基苯基亚砜探针、穆斯堡尔谱以及原位拉曼和竞争动力学实验，发现Fe(Ⅳ)是BCFe-400/PS体系的主要活性物种。而在BCFe-700/PS体系中，电化学测试和原位拉曼分析结果证明表面介导的电子转移是主要氧化途径。同时，研究发现，BCFe-400/PS体系能够高效持续降解SMX，主要是原因Fe2+的持续产生，并转化为Fe(IV)。而在BCFe-700/PS体系中，表面活性复合物（BCFe-700 −PS*）和SMX之间的电子转移受阻，导致该体系的持续降解能力受限，但是热处理能够恢复BCFe-700的活性。此外，在氯离子和腐殖酸的存在下及实际水体（如海水、养猪场废水和垃圾渗滤液）中，BCFe-400/PS和BCFe-700/PS体系均呈现出较高的SMX去除效率，反映了非自由体系的显著优势。该项研究为负载铁催化剂活化PS通过非自由基途径高效降解污染物提供了新的研究视野。

Figure 4. PMSO depletion (a) and PMSO2 generation (b) in different systems; Mössbauer spectra of BCFe-400/PS (c) and BCFe-700/PS (d) systems; concentration variations of total Fe2+ and Fe3+ during the reaction in the BCFe-400/PS (e) and BCFe-700/PS systems (f). The spectra were collected at 14 K in transmission mode. Reaction conditions: (a-b) PMSO: 100 mmol L-1, PS: 2 mmol L-1, BCFe-400 or BCFe-700: 0.5 g L-1, pH=3.5; (e-f) SMX: 10 mg L-1, PS: 2 mmol L-1, BCFe-400 or BCFe-700: 0.5 g L-1, pH=3.5.

Jun Liang, Xiaoguang Duan, Xiaoyun Xu*, Kexin Chen, Yue Zhang, Ling Zhao, Hao Qiu, Shaobin Wang, and Xinde Cao. Persulfate Oxidation of Sulfamethoxazole by Magnetic Iron-Char Composites via Nonradical Pathways: Fe(IV) Versus Surface Mediated Electron Transfer. Environ. Sci. Technol. 2021.

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.est.1c01618