Environ. Sci. & Technol. |富铁表层土壤中Cr(VI)自然解毒的新认识:光生硅酸盐结合Fe(II)的关键作用
2024-09-24
2024年4月,续晓云副研究员的研究成果“New Insight into the Natural Detoxification of Cr(VI) in Fe-Rich Surface Soil: Crucial Role of Photogenerated Silicate-Bound Fe(II)”发表于环境领域顶级期刊“Environmental Science & Technology”上,课题组在读博士研究生张泽宏为论文第一作者。
天然半导体 Fe(III) 矿物的光激发已被证明可以生成 Fe(II),但 Fe(II) 在富含 Fe 的表层土壤中的光生成及其在 Cr(VI) 氧化还原生物地球化学中的作用仍然知之甚少。在这项工作中,我们证实了太阳照射在土壤中生成 Fe(II),并提出了一种在表层土壤中将 Cr(VI) 自然还原解毒为 Cr(III) 的新机制。动力学结果表明,太阳照射促进了富铁土壤中 Cr(VI) 的减少,而在黑暗中观察到的 Cr(VI) 减少可以忽略不计。Fe(II) 主要以硅酸盐结合的 Fe(II) 形式存在,在太阳照射下生成,负责土壤中 Cr(VI) 的还原,这可以通过顺序提取、电子能量损失光谱透射电子显微镜和电子转移计算得到证明。光生硅酸盐结合的 Fe(II) 由块状粘土-铁(氢)氧化物结合产生,由铁(氢)氧化物(例如赤铁矿和针铁矿)和高岭石组成。这些缔合可以在太阳照射下通过本征激发产生光电子或通过粘土-铁(氢)氧化物-有机物复合物形成后通过配体-金属电荷转移过程产生 Fe(II),这已通过光致发光光谱和 X 射线光电子能谱得到证明。这些发现强调了光生 Fe(II) 在表层土壤中 Cr(VI) 还原中的重要作用,这促进了对 Cr(VI) 的自然解毒以及土壤中 Cr(VI) 的氧化还原生物地球化学的基本理解。
Zhang, Z., Ren, J., Liang, J., Xu, X., Zhao, L., Qiu, H., ... & Cao, X. (2023). New Insight into the Natural Detoxification of Cr (VI) in Fe-Rich Surface Soil: Crucial Role of Photogenerated Silicate-Bound Fe (II). Environmental Science & Technology, 57(50), 21370-21381.